Crozier a dirigé Buffalo pendant trois saisons après avoir pris la relève de Punch Imlach, qui s'est retiré en raison de problèmes de santé, en janvier 1972. C'est à lui qu'on attribue la décision d'avoir assemblé la célèbre French Connection, le trio composé des Québécois Gilbert Perreault, Richard Martin et René Robert.
Lors de la saison 1972-73, sa deuxième derrière le banc et la troisième des Sabres, l'équipe a maintenu une fiche de 37-27 avec 14 verdicts nuls et s'est qualifiée pour les séries éliminatoires pour la première fois. Buffalo a été éliminé en quarts de finale contre les Canadiens de Montréal en six matchs.
Après que Buffalo eut raté les séries éliminatoires la saison suivante, Crozier a été remplacé par Floyd Smith. Il a terminé avec un dossier de 77-80 et 35 matchs nuls.
Crozier a passé les trois saisons suivantes comme entraîneur des Blazers de Vancouver et des Cowboys de Calgary, dans l'Association mondiale de hockey (AMH), avant de revenir dans la LNH avec les Maple Leafs de Toronto lors de la saison 1980-81. Mais après avoir entamé la campagne avec une fiche de 13-22 et cinq verdicts nuls, il a été remplacé par Mike Nykoluk.
Comme joueur, Crozier a récolté trois aides en cinq rencontres dans la LNH en tant que défenseur avec les Maple Leafs en 1959-60.
Avant de devenir entraîneur dans la LNH, Crozier a conduit les Americans de Rochester, de la Ligue américaine de hockey (LAH), à trois championnats de la Coupe Calder en quatre saisons (1965, 1966 et 1968). Plus tard, il a mené les Rangers de Kitchener, de la Ligue de hockey de l'Ontario, à une conquête de la Coupe Memorial (1982). À Kitchener, il a notamment dirigé les futurs membres du Temple de la renommée du hockey Scott Stevens et Al MacInnis.
Après avoir pris sa retraite comme entraîneur, Crozier a travaillé au sein de l'administration des Sabres et il a été intronisé au temple de la renommée de l'équipe en 2010. Il a également fait son entrée au temple de la renommée de la LAH en 2012.
